Pierwsze próby kompozytorskie pochodzą z kolei z lat 1919–1920. Zachował się z nich jedynie dziecięcy Walc D-dur na fortepian. Późniejsze, dojrzalsze już juwenilia, to utwory z czasów nauki u ojca Rizziego w Krakowie oraz pierwszych lat studiów w Paryżu. Paryż był też miejscem, gdzie Mycielski oficjalnie zadebiutował jako kompozytor.
Początek działalności zawodowej
Od najmłodszych lat Zygmunt Mycielski prowadził regularne zapiski. Notował wydarzenia i własne przemyślenia. Próbował sił literackich i malarskich. Jego młodzieńcze dzienniki pełne są szkiców opowiadań i wierszy, bogato okraszonych rysunkami.
Był to jeden z koncertów Stowarzyszenia Młodych Muzyków Polaków, a zarazem pierwszy występ Marii Modrakowskiej w Paryżu. Polska śpiewaczka miała szybko zawojować francuską publiczność, wykonując międzynarodowy repertuar, w tym także pieśni polskich kolegów. Z kolei 7 maja 1931 roku pieśń Litość (Charitas) wykonała w Paryżu Zofia Massalska z towarzyszeniem Mieczysława Mierzejewskiego. Był to koncert muzyki polskiej zorganizowany przez Instytut Slawistyki Uniwersytetu Paryskiego we współpracy z polsko-francuskim Towarzystwem Wymiany Literacko-Artystycznej. A w 1933 roku Mycielski podekscytowany pisał matce:
Modrakowska przedstawiła me pieśni swoim władzom – impresariom. Wybrali je, i będę śpiewany między najlepszymi rzeczami jakie muzyka współczesna dała: „Marienleben" P[aula] Hindemitha i „[Pieśni] Zielone" Szeligowskiego (3/4 V 1933, Listy Zygmunta Mycielskiego do Marii Mycielskiej, BJ).
I rzeczywiście, 17 listopada 1933 roku w Paryżu Modrakowska z towarzyszeniem Léona Kartun przy fortepianie wykonała Gorzką zatokę i Gdzieżeście Mycielskiego (zapisane w programie koncertu jako Deux Mélodies). Również w 1933 roku, 25 marca, zabrzmiało w Paryżu Trio fortepianowe Mycielskiego. A jego Cztery preludia na wiolonczelę i fortepian pisane dla znakomitego wiolonczelisty francuskiego Maurice’a Eisenberga, wykonane zostały w 1934 roku w Wilnie (przez miejscowych muzyków: Alberta Katza i Samuela Chonesa), gdzie wiosną tego roku kompozytor podjął pracę w rozgłośni Polskiego Radia.
Choć bowiem ostatecznie Mycielski wrócił do Polski dopiero w 1936 roku, to od 1933 spędzał w kraju sporo czasu, a wiosną 1934 roku zamieszkał w Wilnie. Tam czekał na niego poznany wcześniej w Paryżu Tadeusz Szeligowski, który zaprosił go do współpracy w wileńskiej rozgłośni Polskiego Radia. W Wilnie Mycielski spędził kolejne miesiące tego roku, z przerwą na późnowiosenny pobyt w Ornianach, posiadłości Michała Tyszkiewicza (męża Hanki Ordonówny), gdzie skomponował Pięć pieśni weselnych do słów Brunona Jasieńskiego. W Wilnie ukończył też kilka innych utworów, w tym wspomniane wyżej wiolonczelowe preludia. Dla radia przygotowywał audycje, opracowywał muzykę, a z czasem komponował też dla radiowego teatru. Coraz częściej pisywał do gazet. Jak zanotował Andrzej Szypuła, posiłkując się jednym z wykazów zapisanych ręką kompozytora, w okresie międzywojennym Mycielski publikował w takich pismach, jak „Muzyka”, „Muzyka Polska”, „Gazeta Literacka”, „Conferencia”, „Pax”, „Zaułek”, „Kurier Wileński”, „Gazeta Artystów”, „Prosto z mostu”, „Arkady”, „Sprawy otwarte”, „Kurier Poranny”, „Muzyka współczesna”, „Ateneum” (A. Szypuła, Szkic do biografii Zygmunta Mycielskiego, „Kamerton” 2012 nr 56). To pokazuje rozmiar jego zaangażowania. Pisanie lubił zresztą od dziecka, a teraz mógł je wykorzystać jako coraz pewniejsze źródło zarobku.
Wrócił do Paryża, gdzie został wybrany na Prezesa Stowarzyszenia Młodych Muzyków Polaków. 31 stycznia 1935 roku zorganizował koncert, podczas którego Maria Modrakowska po raz pierwszy wykonała jego Pięć pieśni weselnych (przy fortepianie towarzyszyła jej tym razem Nadia Boulanger). W programie zaprezentowano także utwory innych polskich kompozytorów: Antoniego Szałowskiego, Tadeusza Szeligowskiego, Alfreda Gradsteina, Romana Maciejewskiego i Jerzego Fitelberga, jak również kompozycje Mikołaja Zieleńskiego i Claudio Monteverdiego. Pieśni Mycielskiego odniosły największy sukces, zyskując uznanie francuskich krytyków.
Swój czas dzielił między Paryż a Montrésor, gdzie od lat gościł w zamku spowinowaconej z Mycielskimi Anny Branickiej. Lubił tam komponować. Powstały wówczas Trzy pieśni do słów Petroniusza na głos i fortepian, które dedykował Marcelle de Manziarly, koleżance ze studiów, a wkrótce bliskiej przyjaciółce. Skomponował także balet Narcyz, pisany w czasie, kiedy w Operze Paryskiej trwały przygotowania do premiery Harnasiów Karola Szymanowskiego. Mycielski brał w tych przygotowaniach udział. Z Serge’em Lifarem, odtwórcą roli Harnasia, rozmawiał o możliwym wykonaniu Narcyza. Jednak wkrótce po premierze baletu Szymanowskiego Mycielski podjął decyzję o powrocie do Polski. Kiedy myślał o tym po latach, notował:
Zdumiewające jest przy tym stałe uciekanie przed ludźmi i okazjami, niekończenie niczego porządnie, np. okazji z baletem („Narcyz") i Lifarem oraz Archives Internationales de la Danse, przecie ta sprawa była wtedy naprawdę na dobrej drodze. Lifar, Rolf de Maré i Rouché mieli przesłuchać wyciąg na 2 fortepiany, a ja wyjechałem do Polski i w ogóle tego wyciągu nie zrobiłem. Oczywiście, nie miałem już wtedy pieniędzy na Paryż, dewizowe kłopoty i brak ich tu – ale, przy odpowiedniej dozie energii… (9 stycznia 1963, w: Z. Mycielski, „Dziennik 1960–1969", Warszawa 2001).
Pojechał znów do Wilna, ale latem 1937 roku przeprowadził się do Warszawy, gdzie został stałym recenzentem muzycznym „Kuriera Porannego”. Na wiosnę 1938 roku wyprowadził się z kolei do Bukowiny Tatrzańskiej, gdzie pragnął skupić się na pracy twórczej. Nie komponował jednak wiele. Szkicował co prawda utwór symfoniczny, ale w całości zanotował jedynie pieśń do słów Reinera Marii Rilkego Stimme eines jungen Bruders na głos i fortepian. Przeżywał rozterki duchowe, zastanawiał się nad dalszą drogą w życiu. Wszystkie plany i zamierzenia przerwał jednak wybuch II wojny światowej.