Pod koniec listopada Mycielski po raz pierwszy wyjeżdża do Związku Radzieckiego. Podczas dwutygodniowej podróży odwiedza Moskwę, Leningrad i Erewań. Szczegółową relację zapisuje w dzienniku.

Bierze udział w przygotowaniach do otwarcia odbudowanego Teatru Wielkiego-Opery Narodowej (19 listopada). Na znak protestu przeciwko upolitycznieniu prac Rady Programowej w lutym 1966 roku składa rezygnację. 

Komponuje trzy pierwsze pieśni cyklu Krągły rok do słów Jarosława Iwaszkiewicza (cykl ukończy w 1968).

Bierze udział w przygotowaniach do obchodów millennium państwowości i chrześcijaństwa w Polsce. Zdegustowany działaniami władz pisze do Prymasa Stefana Wyszyńskiego:

Uroczystości Millennium Chrztu Polski, którym Kościół wraz z całym Narodem Polskim chciał nadać cechy manifestacji o zakresie międzynarodowym – zapraszając na nie głowę Kościoła i przedstawicieli Episkopatów z różnych krajów – są niestety bojkotowane i sabotowane przez władze PRL. […] Trudno odgadnąć, do czego dążą władze, które mienią się stróżami porządku publicznego. Jestem przekonany, że działają one w sposób, który nie przysparza im oparcia, jakie każda władza powinna mieć w wolnym społeczeństwie. […] Nie mogę zabrać głosu publicznie, aby dać wyraz tym myślom i tym uczuciom. W naszym kraju Urząd Kontroli Prasy nie dopuszcza do głosu nie tylko opozycji, która by mogła kontrolować tych, którzy sprawują władzę, ale nawet nie zezwala na publikowanie głosów krytycznych czy choćby tylko dyskusyjnych (27 VI 1966, „Dziennik 1960-1969”, Warszawa 2001).

Na osiemdziesiąte urodziny Nadii Boulanger komponuje Pięć preludiów na kwartet smyczkowy i fortepian. Kończy także pracę nad III Symfonią.

Odbywa drugą podróż do ZSRR.

29 lutego podczas nadzwyczajnego zebrania Związku Literatów Polskich odczytany zostaje list Mycielskiego wyrażający sprzeciw wobec działań cenzury (zdjęcie spektaklu Dziady Adama Mickiewicza w reż. Kazimierza Dejmka).

10 kwietnia Mycielski otrzymuje dymisję ze stanowiska redaktora naczelnego „Ruchu Muzycznego”.

Nie dostaje zgody na wyjazd do Monako.

1 września pisze List do muzyków czeskich i słowackich wyrażający sprzeciw wobec agresji wojsk Układu Warszawskiego na Czechosłowację. List ukazuje się w specjalnym październikowym wydaniu paryskiej „Kultury”.

W rezultacie tych działań Mycielski zostaje objęty sankcjami – zakazem publikacji i wykonań. 

Otrzymuje Nagrodę Fundacji im. Alfreda Jurzykowskiego w Nowym Jorku.

Otrzymuje nagrodę Lili Boulanger Memorial Fund w Bostonie.

Po raz kolejny nie dostaje paszportu na wyjazd do Monako. Narastające sankcje uniemożliwiają mu pracę zarobkową. Zdesperowany pogarszającą się sytuacją, kieruje list do premiera Józefa Cyrankiewicza. Pisze w nim m.in. 

Nie byłem nigdy sądownie w Polsce karany ani pozbawiony praw obywatelskich. Od blisko dwóch lat jestem dyskryminowany, bez powiadomienia mnie, na jakich podstawach prawnych się to dzieje. [...] Proszę Pana Premiera o rozpatrzenie tych zarządzeń czy też bezpodstawnych inicjatyw, które uniemożliwiają mi pracę i egzystencję w kraju, którego jestem lojalnym obywatelem (3 XI 1969, cyt. w: „Niby-dziennik”, Warszawa 1998, zapis z 3 VII 1970).

Po dwóch latach przerwy Mycielski otrzymuje paszport i wyjeżdża do Francji i Monako. Stopniowo wraca też na łamy „Ruchu Muzycznego”. 

Na festiwalu Poznańska Wiosna Muzyczna zostaje wykonana III Symfonia.

We wrześniu utwór ten zostaje także zaprezentowany na Warszawskiej Jesieni.

W „Ruchu Muzycznym” Mycielski otrzymuje stałą rubrykę Dwa razy na miesiąc (później Raz na dwa tygodnie). Pierwszy tekst ukazuje się we wrześniu.

We współpracy ze Zbigniewem Herbertem przygotowuje i podpisuje tzw. List 15, domagający się zagwarantowania Polakom w ZSRR dostępu do polskiej kultury i własnego szkolnictwa.

Pod koniec lutego wyjeżdża odwiedzić brata Kazimierza w Republice Południowej Afryki. Do Andrzeja Panufnika pisze:

[...] widzę mego brata, bratową, dom, w którym sporo rodzinnych pamiątek, tańczących murzynów z piórami na głowie, u ramion i nóg, jutro nad Ocean Indyjski w 2 samochody jedziemy do Zulusów, mam nadzieję, że ani oni, ani rekiny czy nosorożce nas nie zjedzą. Tu, na płaskowzgórzu 2000 m. krajobraz i klimat niby europejski, ale ogromny, szeroki, w dodatku słońce idzie ze wschodu na północ, a południe jest w cieniu i chodzi się do góry nogami, ale jeszcze nie spadłem, głową w dół, na Krzyż Południa (26 II 1975).

11 kwietnia w paryskim Centrum Dialogu ojców pallotynów daje wykład o swojej muzyce. 

Podpisuje Memoriał 59, wyrażający sprzeciw wobec projektowanych zmian w Konstytucji PRL.

Na festiwalu Poznańska Wiosna Muzyczna zostaje wykonana IV Symfonia. Po premierze Ludwik Erhardt pisze:

„IV Symfonia” Zygmunta Mycielskiego, ukończona w r. 1973, jest muzyką bardzo piękną i dlatego chyba aż nazbyt zwięzłą („Ruch Muzyczny” 1976 nr 11).

Obchody 50-lecia Stowarzyszenia Młodych Muzyków Polaków w Paryżu. Mycielski bierze udział w spotkaniach poświęconych temu wydarzeniu, jego Pieśni weselne zostają wykonane podczas jednego z jubileuszowych koncertów.

Polskie Wydawnictwo Muzyczne wydaje trzeci tom pism Mycielskiego – Postludia. 

Kompozytor kończy pracę nad V Symfonią. Podczas Spotkań Muzycznych w Baranowie Sandomierskim świętuje 70-te urodziny.

Pierwsza podróż do Kalifornii. W Ojai, na ranczu Mimy Porter Mycielski pracuje nad Sześcioma pieśniami na orkiestrę.

Na festiwalu Poznańska Wiosna Muzyczna zostaje wykonana jego V Symfonia.

Nawiązuje współpracę z podziemnym pismem „Zapis”, na prośbę Adama Michnika publikuje tam Wycinanki z Dzienników, pisze też o przywracaniu muzyki objętego dotąd zapisem cenzury Andrzeja Panufnika (w związku z wykonaniem jego Universal Prayer na Warszawskiej Jesieni w 1977). 

Druga wizyta Mycielskiego w Kalifornii. Kończy tam pracę nad Wariacjami na małą orkiestrę smyczkową.

Na Warszawskiej Jesieni zostaje wykonana jego IV Symfonia.

Mycielski otrzymuje Nagrodę Ministra Kultury i Sztuki.

Publikuje dwa Listy z Polski na łamach paryskiej „Kultury”.

Trzeci raz wyjeżdża do Kalifornii, komponuje Fantazję na orkiestrę. Przed powrotem do kraju zapisuje w dzienniku:

Te ostatnie dni podróży tutaj, skąd wsiąść mam do samolotu Swissair Zurych-Warszawa, to jakbym miał skakać z wysokiej trampoliny do zimnej wody. Ten mój ciasny pokoik, te paczki, to bezradne i bezsilne życie tam…! (9 VIII 1981, „Niby-dziennik ostatni 1980-1987”, Warszawa 2012).

W Polsce obowiązuje stan wojenny. Mycielski obawia się o los Adama Michnika i innych opozycjonistów. Koncentruje się na pracy twórczej.

Kończy komponować Trzy Psalmy.

W paryskiej „Kulturze” Mycielski publikuje list sygnowany pseudonimem Zyndram Wiśniowski. Zastanawiając się nad sytuacją Polski, pisze w nim między innymi: 

Tkwić w bezruchu? Czekać aż polecą wióry z największego imperium świata? Albo buntować się co pewien czas w nadziei, że upodobni się ono do Europy zachodniej, przywracając Polsce status przedmurza chrześcijaństwa i cywilizacji, do której należymy i chcemy należeć od dziesięciu wieków? („Kultura” 1983 nr 7-8).

Czwarty pobyt Mycielskiego w Kalifornii. Komponuje tam Osiem pieśni do słów Zbigniewa Herberta na baryton i fortepian. 

We wrześniu Psalm XII zostaje wykonany na Warszawskiej Jesieni.

Ostatni pobyt w Ojai. Kalifornię trawią pożary, Mycielski musi wraz z gospodynią zostać ewakuowany. 

Pracuje nad VI Symfonią, którą nazwie Ostatnia symfonia.